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文章摘要簡介

復(fù)合Ni-Y2O3催化劑在中溫水煤氣變換反應(yīng)（MT-WGS）過程中原位形成豐富的活性Ni-NiOx-Y2O3界面，在300°C時，CO轉(zhuǎn)化率達(dá)到140.6 μmolCO gcat-1 s-1，這是鎳基催化劑的最高活性。通過像差校正電子顯微鏡、原位Raman以及原位XRD對Ni-NiOx-Y2O3界面進(jìn)行了清楚地表征。結(jié)合DFT計算結(jié)果表明，Y2O3有助于H2O在Ni-NiOx-Y2O3界面處的解離，從而促進(jìn)WGS反應(yīng)中的這一限速步驟。

背景介紹

金屬-載體界面在結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和高效催化活性方面表現(xiàn)出顯著的作用，因此在催化應(yīng)用中一直對金屬-載體的界面結(jié)構(gòu)進(jìn)行研究。金屬-稀土氧化物界面特別有趣，這些早期過渡陽離子具有高親電性，是強(qiáng)路易斯酸，因此與路易斯堿性分子（如H2O或NH3）具有很強(qiáng)的結(jié)合力。但是，它們很少在基于H2O或NH3的反應(yīng)中進(jìn)行研究，例如水煤氣變換（WGS）反應(yīng)。在中溫水煤氣變換反應(yīng)中（MT-WGS）開發(fā)有效且穩(wěn)定的催化界面是替代現(xiàn)有級聯(lián)高溫-低溫水煤氣變換過程的實用路線。

圖文解析

只有當(dāng)Ni和Y的摩爾比為9：1時（Ni9Y1Ox），才可以在MT-WGS過程中原位形成獨特的Ni-NiOx-Y2O3界面。因此，Ni9Y1Ox表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，且對防止催化劑的燒結(jié)起到了關(guān)鍵作用。