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本研究發(fā)現(xiàn)銅表面的含氧物種可使電催化CO2還原（CO2 RR）生成CH4的速率提升200倍以上。結(jié)合原位拉曼光譜與密度泛函理論計(jì)算，證明Cu催化劑上CO2與氧化劑H2O2的共電解以及拉曼非活躍物種（Cuδ+-RI）的形成，是選擇性提高CH4產(chǎn)率的重要原因。

工業(yè)的快速發(fā)展與化石能源的大量消耗導(dǎo)致大氣中CO2濃度的不斷提升，將CO2電化學(xué)還原為甲烷、乙烯、乙醇等化學(xué)品可以降低大氣CO2含量且儲存能量。銅是目前唯一能將CO2轉(zhuǎn)化為大量碳?xì)浠衔锖秃趸衔锏慕饘?，對銅的氧化處理（如熱處理、氧等離子體激活、陽極氧化等）可進(jìn)一步提高碳?xì)浠衔锏纳a(chǎn)效率，但銅表面含氧物種在電催化CO2還原反應(yīng)中的作用機(jī)制尚不清楚。本研究結(jié)合電化學(xué)活性測試、原位表面增強(qiáng)拉曼光譜（SERS）、反應(yīng)分子動力學(xué)（ReaxFF MD）模擬和密度泛函理論（DFT），論證了CO2還原反應(yīng)過程中銅表面穩(wěn)定氧化物的存在及其對CH4產(chǎn)物生成的促進(jìn)作用。

在氧化劑H2O2存在的電解液中，CO2與H2O2在Cu催化劑表面的共電解以及拉曼非活性銅氧化物的形成，是選擇性提高CH4產(chǎn)率的重要原因。