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通訊作者：焦麗芳

單位：南開大學(xué) 化學(xué)學(xué)院

氫氧化鎳(Ni(OH)₂)因其結(jié)構(gòu)靈活、3d電子豐富等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是尿素電化學(xué)氧化反應(yīng)(UOR)最有前景的電催化劑之一，但是其電化學(xué)活性相（γ-NiOOH）由于較少活性位點(diǎn)限制了其應(yīng)用。

基于此，南開大學(xué)焦麗芳課題組報(bào)道了一種雙摻雜策略用于提升尿素電化學(xué)氧化反應(yīng)。研究表明異質(zhì)原子和氧空位雙活性位點(diǎn)摻雜策略顯著促進(jìn)了Ni(OH)₂尿素電化學(xué)氧化反應(yīng)（UOR），這是由于釩的摻雜提供了更多暴露的活性位點(diǎn)，同時(shí)產(chǎn)生了氧空位，兩者協(xié)同降低了UOR熱力學(xué)勢壘，顯著提升了UOR性能。

本文通過多種實(shí)驗(yàn)手段及理論分析證明釩的摻雜導(dǎo)致了Ni(OH)₂中氧空位及表面缺陷的產(chǎn)生，并且具有優(yōu)異的UOR性能。

合成的催化劑（V-Ni(OH)₂）展現(xiàn)出優(yōu)異的UOR性能，在100mA cm^-2電流密度下僅需1.47V過電位，此外也展現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)穩(wěn)定性。

要點(diǎn)2：

通過原位拉曼等手段確定了電化學(xué)條件下表面電化學(xué)重構(gòu)為活性相 （γ-NiOOH）。

本文通過原位拉曼等手段揭示了催化劑在UOR過程中活性相為γ-NiOOH,并且為理論建模提供了實(shí)驗(yàn)支撐。

要點(diǎn)3：

DFT研究了尿素在不同催化劑表面的解離機(jī)制，揭示了釩摻雜和氧空位在UOR解離過程中的協(xié)同作用。釩的摻雜不僅使γ-NiOOH暴露了更多的本征活性位點(diǎn)，而且調(diào)節(jié)了γ-NiOOH的電子態(tài)，而氧空位的引入?yún)f(xié)同的改變了反應(yīng)的決速步驟，并且降低熱力學(xué)能壘約1.13 eV。

本文揭示了O空位與V原子對UOR協(xié)同作用，即二者通過幾何及電子結(jié)構(gòu)調(diào)控降低了UOR反應(yīng)的能壘。這項(xiàng)將啟發(fā)通過原子和空位雙活性中心摻雜策略來調(diào)控和設(shè)計(jì)先進(jìn)的電催化劑。

焦麗芳：南開大學(xué)化學(xué)學(xué)院教授。國家杰出青年基金獲得者，國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目首席。第一完成人獲2019年天津市自然科學(xué)一等獎(jiǎng)。面向國家雙碳戰(zhàn)略，主要研究方向聚焦于能源的高效儲(chǔ)存與電催化轉(zhuǎn)化：設(shè)計(jì)合成高性能鋰/鈉/鉀離子電池關(guān)鍵電極材料，揭示新材料儲(chǔ)能機(jī)制；設(shè)計(jì)開發(fā)催化活性高、穩(wěn)定性好、選擇性強(qiáng)的廉價(jià)電催化水分解催化劑。

在Angew. Chem. Int. Ed.，Chem. Soc. Rev.，Adv. Mater.，Adv. Energy Mater., Nano Lett.等期刊上發(fā)表論文200余篇。論文被他人引用17000余次，h-index為69。入選科睿唯安2022年度全球“高被引科學(xué)家”名單。擔(dān)任eScience、Chinese Chemical Letters期刊編委，Sustainable Materials and Technologies顧問編委，中產(chǎn)協(xié)靜電紡專委會(huì)副主任委員。

Synergistic Engineering of Doping and Vacancy in Ni(OH)2 to Boost Urea Electrooxidation