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第一作者：楊強(qiáng)

通訊作者：崔培昕，王玉軍

通訊單位：中國科學(xué)院南京土壤研究所

近日，中國科學(xué)院南京土壤所王玉軍團(tuán)隊(duì)在著名學(xué)術(shù)期刊Angew. Chem. Int. Ed.上發(fā)表了題為“Matched Kinetics Process Over Fe₂O₃-Co/NiO Heterostructure Enables Highly Efficient Nitrate Electroreduction to Ammonia”的封面論文。基于自然界反硝化過程中生物酶的活性位點(diǎn)，構(gòu)建了仿酶Fe₂O₃-Co/NiO異質(zhì)界面，通過Ni同晶置換對Co電子環(huán)境的調(diào)控，實(shí)現(xiàn)了硝酸根的高效、特異性電化學(xué)還原為氨并回收；通過原位拉曼光譜、原位同步輻射XAFS等先進(jìn)表征手段，揭示了界面反應(yīng)中的串聯(lián)催化機(jī)制，闡明了在多電子耦合質(zhì)子的催化反應(yīng)中動力學(xué)匹配的重要性。

原位拉曼和XAFS實(shí)驗(yàn)探究反應(yīng)機(jī)理

原位拉曼光譜表明，與Co₂Fe相比，(Co_0.83Ni_0.16)₂Fe出現(xiàn)更豐富的NO₃^-還原的中間產(chǎn)物峰信息，證明Ni取代Co可極大提高NH₃產(chǎn)率。原位同步輻射實(shí)驗(yàn)表明，隨著電壓增加，Co和Ni的價(jià)態(tài)均增加。在-0.2 V vs. RHE之后，價(jià)態(tài)增加趨勢越來越大，說明催化劑在低電位下具有極高的催化活性。(Co_0.83Ni_0.16)₂Fe-Co在每一個(gè)電位下均大于Co₂Fe-Co的價(jià)態(tài)，證明Ni的取代可調(diào)節(jié)Co的電子結(jié)構(gòu)，從而增強(qiáng)對NO₃^-還原的中間產(chǎn)物的吸附能力，加快NO₂--to-NH₃反應(yīng)的動力學(xué)過程。

北京中研環(huán)科科技有限公司提供臺式吸收譜原位表征系統(tǒng)和拉曼原位表征系統(tǒng)。