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水系鋅離子電池(AZIBs)具有較高的理論容量(820 mAh g-1)和相對較低的氧化還原電位(-0.76 V)，有良好的應用前景。水系鋅離子電池使用水系電解液避免了傳統(tǒng)有機電解液易燃的缺點。同時，金屬鋅具有資源豐富、毒性低、易處置等優(yōu)點。因此，價格低廉、安全性高、無環(huán)境污染、功率高的二次AZIBs是理想的綠色電池體系。然而，熱力學不穩(wěn)定的Zn和H2O共存時，往往伴隨著嚴重的金屬腐蝕、析氫和枝晶生長，導致Zn陽極的可逆性很低。因此，通過設計鋅陽極保護層提高電池的循環(huán)穩(wěn)定性很有必要。

劉健教授、張媛媛研究員、魏航副教授研究團隊報導了PVDF/CNTs保護層的構筑及其在高性能水系鋅離子電池中的應用。研究團隊采用相轉移的方法在Zn陽極表面設計了一種多孔導電保護層(命名為PVDF/CNTs-PT)。通過原位光學電鏡、COMSOL模擬和遷移能壘計算，證明了PVDF/CNTs-PT有效抑制了Zn枝晶的產(chǎn)生和H2O引發(fā)的副反應，實現(xiàn)了鋅離子的均勻沉積。同時，團隊使用原位計算機斷層掃描( CT原位表征系統(tǒng)由北京中研環(huán)科科技有限公司提供)技術觀察了Zn沉積的全過程。使用PVDF/CNTs-PT保護層后的對稱電池表現(xiàn)出無枝晶的電鍍/剝離過程，并且具有比普通鋅離子電池更好的循環(huán)穩(wěn)定性。通過將PVDF/CNTs-PT@Zn負極與商用V2O5耦合，實現(xiàn)了穩(wěn)定的可充電全電池。本工作為構建具有三維多孔網(wǎng)絡結構的鋅陽極保護層提供了一種簡單、經(jīng)濟的方法，為各種金屬陽極保護層的設計提供了有效、通用的策略。該方法不僅在水系鋅離子電池里有廣闊的實際應用前景，而且實驗表明在銅離子電池、鋁離子電池中均具有潛在的應用價值。相關成果以“Enabling Stable Zn Anode with PVDF/CNTs Nanocomposites Protective Layer Toward High-Performance Aqueous Zinc-Ion Batteries”為題發(fā)表在國際材料類學術期刊Advanced Functional Materials。內蒙古大學化學化工學院2023級博士研究生王近昌為第一作者，劉健教授、張媛媛研究員、魏航副教授為通訊作者，內蒙古大學為論文第一完成單位。

原位測試與模擬。( a )裸Zn和( b ) PVDF / CNTs-PT @ Zn在不同電鍍時間(在10 mA cm^-2時)的原位光學測試。( c )裸Zn陽極的SEM圖像。( e ) PVDF / CNTs-PT @ Zn負極在1 mA cm^-2、1 mAh cm^-2 下經(jīng)過20次循環(huán)后。50個周期前后的原位CT。( d ) .裸Zn . ( f ) . PVDF / CNTs-PT @ Zn。模擬裸Zn和PVDF / CNTs-PT @ Zn表面的( g , h)電場和( i , j)Zn⁺²分布。

與普通PVDF膜相比，PVDF在相轉移過程中產(chǎn)生的多孔結構為鋅離子的傳輸提供了充足的通道。3D多孔結構的大比表面積降低了界面電流分布，緩解了長期重復電鍍/剝離過程中的體積變化。此外，PVDF中豐富的F在排斥H2O的同時，通過庫侖作用調節(jié)Zn表面Zn2+的濃度分布。這緩解了由于3D多孔導電網(wǎng)絡比表面積的增加而加劇的Zn和H2O的副反應。均勻分布的CNTs組成的三維導電網(wǎng)絡提高了PVDF的導電性。因此，CNTs的加入可以顯著促進離子電導率的提高，并形成均勻的界面電場分布。因此，PVDF / CNTs-PT @ Zn可以同時調控濃度場和電場再分布，共同促進Zn2+的均勻分布和沉積，抑制枝晶的產(chǎn)生、腐蝕和析氫副反應。