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隨著對可充電電池高能量密度的不懈追求，具有高理論比容量（3860 mAh g^-1）和低氧化還原電位（-3.04 V vs. SHE）的鋰（Li）金屬已被視為下一代電池最有前途的負極材料之一。然而，鋰枝晶的不可控生長和循環(huán)過程中的體積變化都阻礙了鋰金屬負極邁向商業(yè)化應用的步伐。近期研究表明，使用三維集流體，如碳布可以有效降低局部電流密度，并且適應鋰金屬循環(huán)過程中的體積變化，但在沉積過程中，鋰金屬仍然傾向于在碳布頂端沉積，而不是自下而上，所以在考慮三維結(jié)構的同時，也要提高基底材料的親鋰性，同時枝晶的生長也與鋰在基底材料上的熱力學行為有關。

在這里，我們選擇了在碳布表面附著氧化鋅量子點，通過ZnO和熔融鋰的自發(fā)反應形成LiZn合金，進而提高基底對鋰的吸附能力。經(jīng)過相關電化學性能測試，原位測試，表面形貌表征等技術，研究了Li/LiZn/CC基底對鋰枝晶的抑制能力，最后，結(jié)合DFT計算，表明Li/LiZn/CC基底對鋰有高的吸附力和適合的鋰擴散能壘，從熱動力學的角度定向了無枝晶的鋰沉積。

本文選擇了適當濃度的氧化鋅量子點（ZnO QDs）去附著三維碳布（CC），作為抑制鋰枝晶的基底材料。由于ZnO基底與熔融鋰之間的自發(fā)反應形成LiZn合金，表現(xiàn)出對鋰原子的高親和力，這有助于鋰離子的均勻分布并促進鋰的均勻沉積。當從熱動力學角度來看，鋰原子在Li/LiZn/CC基底上的吸附能大于鋰本身的內(nèi)聚能，鋰傾向在基底表面均勻吸附，而不是團簇生長。同時，鋰原子在基底表面有較高的擴散能壘也抑制了鋰的遷移和不均勻生長。這種熱動力學調(diào)節(jié)有利于鋰的均勻成核和沉積，從而在Li/LiZn/CC對稱電池中，以10 mA cm^-2的高電流密度下實現(xiàn)超過1900小時的高穩(wěn)定性循環(huán)，并在全電池中提供卓越的電化學性能。

圖1（a）ZnO QDs的透射電鏡圖,（b）CC 、（c）ZnO/CC（插圖為整體示意圖）、（d）Li/LiZn/CC電極（淺棕色為 CC，灰色為 Li）的掃描電鏡圖，（e）ZnO QDs、ZnO/CC和Li/LiZn/CC的XRD圖。

圖2 Li和Li/LiZn/CC作為電極的對稱電池：（a-c）不同電流密度和沉積容量下的電化學性能，（d）倍率性能（e）阻抗圖。

圖3（a）（b）不同電流密度下循環(huán)50次后的掃描圖，（c）原位光學顯微圖。 

圖4鋰沉積在（a）裸鋰和（b）Li/LiZn/CC基底的示意圖,（c）LiZn（110）表面的鋰電子密度,（d）鋰原子在LiZn（110）表面的擴散路徑和能壘。

圖 5 (a)裸鋰和Li/LiZn/CC負極的Li- S電池在1C倍率下的循環(huán)性能，(b)倍率能力和(c)充放電平臺間的電壓遲滯。Li-NCM811電池（d）循環(huán)性能,（e,f）貧電解液條件循環(huán)100圈后的掃描圖。

Zheng H, Cheng X, Zheng Q, et al. The thermodynamically directed dendrite-free lithium metal batteries on LiZn alloy surface. Nano Research, https://doi.org/10.1007/s12274-022-5109-5.