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水系鋅離子電池（AZIBs）由于成本低廉和本征安全性而被認(rèn)為在大規(guī)模電化學(xué)儲能系統(tǒng)中具有極大的應(yīng)用潛力。然而，在實際應(yīng)用過程中其受到諸多挑戰(zhàn)，對于負(fù)極側(cè)，鋅離子沉積/剝離的可逆性、鋅枝晶生長導(dǎo)致的電池短路以及Zn2+/H+競爭性反應(yīng)導(dǎo)致的析氫問題等尤其突出。目前，研究者以提出包括鋅合金化、表面修飾、人工界面涂層、電解液優(yōu)化等策略來增強鋅負(fù)極的穩(wěn)定性和使用壽命。電解液優(yōu)化由于操作方便被認(rèn)為是最具前景的鋅負(fù)極保護(hù)策略之一。盡管如此，開發(fā)具有調(diào)控鋅擇優(yōu)取向生長和抑制副反應(yīng)發(fā)生功能且兼具價格低廉、環(huán)境/生物友好特點的新型功能型電解液添加劑仍然極具挑戰(zhàn)性。

西南大學(xué)徐茂文教授團(tuán)隊提出了一種通過在鋅表面化學(xué)吸附透明質(zhì)酸鈉（SH）以重構(gòu)電子雙電層的策略，從而協(xié)助調(diào)節(jié)鋅表面的電荷分布并限制鋅離子的選擇性擴散。實驗和理論計算證實，吸附的官能團(tuán)使原本游離在鋅陽極表面的水分子被擠壓出來，形成貧水狀態(tài)，從而建立了鋅陽極-SH分子界面，導(dǎo)致了電子雙電層的重構(gòu)；此外，鋅和 SH 之間的強相互作用促使鋅向 (002) 晶面定向沉積，從而構(gòu)成了一個均勻、緊密的沉積界面。由于 SH 強大的動態(tài)調(diào)節(jié)作用，鋅陽極的運行時間達(dá)到了 6300 小時且具有可逆的鋅沉積/剝離效率和高效的低溫性能。這種通過有機官能團(tuán)誘導(dǎo)鋅定向沉積的策略為未來的鋅陽極和安全水電池設(shè)計提供了新的視角。

通過電解質(zhì)添加劑在 Zn 表面重建電子雙層，從而降低氫演化反應(yīng)和腐蝕性能，并抑制副反應(yīng)的產(chǎn)生。

圖 1. 在不同電解質(zhì)中浸泡后的 Zn：（a）XRD；(b) 在2M ZnSO4 和 2M ZnSO4+SH 中的SEM。(c) Tafel曲線; (d) Zn陽極的線性掃描伏安曲線 (LSV)， (e) 不同 SH 含量的電解質(zhì)的 NMR 譜。

(f) Zn 箔、SH 和浸泡后 Zn 的傅立葉變換紅外光譜。(g) C 1s 和 (h) O 1s 的 XPS 高分辨譜。

(i) 加入 SH 前后的 EDL 界面結(jié)構(gòu)模型浸泡實驗證明SH添加劑能夠顯著抑制副產(chǎn)物堿式硫酸鋅的生成和析氫反應(yīng)。

通過對浸泡后鋅表面的組分分析表明Zn與SH之間存在化學(xué)相互作用，從而引起鋅/電解液界面EDL的重構(gòu)。

通過原位表征技術(shù)和理論計算分析表明，Zn 沿（002）晶面定向密集沉積，從而抑制了 Zn 樹枝晶的生長。

圖 2. 在不同電解質(zhì)中的原位光學(xué)顯微鏡圖像：(a) 2M ZnSO4 和 (b) 2M ZnSO4+SH。運行 50 小時后的 SEM 圖像：(c-d) 在 2M ZnSO4 中，(e-f) 在 2M ZnSO4+SH 中；

(g) 相應(yīng)的 XRD 圖樣和局部放大圖；Zn 的原子力顯微鏡圖像 (h) 在 2M ZnSO4 中，(i) 在 2M ZnSO4+SH 中原位光學(xué)顯微鏡結(jié)果表明在硫酸鋅電解液中，更容易產(chǎn)生鋅枝晶，微觀下鋅表面蓬松且凹凸不平；而在添加劑存在的情況下，鋅離子被誘導(dǎo)向（002）晶面生長，因此獲得均勻致密的生長界面。

圖 3. 鋅-電解液接觸角 (a) 2M ZnSO4 和 (b) 2M ZnSO4+SH。(c) 鋅 (002) 晶面與水和 SH的官能團(tuán)的吸附能的 DFT 計算。(d) 鋅的沉積機理模型

在 1 mA cm-2/1 mAh cm-2 的條件下，Zn||Zn 對稱電池可連續(xù)工作 6300 小時，是無添加劑電池的 16 倍，并能在低溫下穩(wěn)定工作。

圖 4. (a) Zn 陽極的計時電流測試。(b) 不同電解質(zhì)體系中 Zn||Ti 不對稱電池的庫侖效率；

(c) 不同周期下的相應(yīng)電壓-容量曲線；(d) 1 mA cm-2/ 1 mAh cm-2 和 (e) 5 mA cm-2/ 5 mAh cm-2 下 Zn||Zn 對稱電池的運行時間。

(f) Zn||Zn 對稱電池在不同電解質(zhì)中的倍率性能，以及 (g) 與其他文獻(xiàn)的比較。含 SH 添加劑的 Zn||Zn 對稱電池在

(h) 2 mA cm-2/ 1 mAh cm-2 和 (i) 5 mA cm-2/ 1 mAh cm-2 條件下的長期低溫性能在添加劑的調(diào)節(jié)下Zn||Zn對稱電池的運行壽命長達(dá)6300小時，

并且具有接近100%的庫倫效率，在低溫下也表現(xiàn)出良好的電化學(xué)性能，表明添加劑有效性。

添加劑改性的電池體系，長循環(huán)下具有更穩(wěn)定的容量保持率，并且離子轉(zhuǎn)移效率更高，因此，SH作為生物相容性的廉價添加劑，對于改善水系鋅離子電池的電化學(xué)性能具有廣泛的應(yīng)用前景。

圖 5. 不同電解質(zhì)中 Zn||V2O5 電池的電化學(xué)性能比較。(a) 電池示意圖。(b) 倍率性能。(c) 在 2M ZnSO4+SH 中不同電流密度下的充放電曲線。

(d) 0.1 mV s-1 時的 CV 曲線。(e) EIS 譜。電流密度為 5 A g-1 時的長期循環(huán)性能：(f) 25℃；(g) -10℃

總之，該工作探究了透明質(zhì)酸鈉添加劑在提高鋅離子沉積/剝離過程的穩(wěn)定性和可逆性方面的積極作用。由于功能基團(tuán)在鋅表面的化學(xué)吸附作用，EDL 得以重構(gòu)，從而形成了一個動態(tài)保護(hù)界面，避免了水與鋅直接接觸所導(dǎo)致的析氫反應(yīng)和副產(chǎn)物的形成。此外，SH 還能誘導(dǎo) Zn 沿 (002) 晶面沉積，從而抑制 Zn 樹枝狀晶粒的生成。對稱鋅電池可在 1 mA cm-2 和 1 mAh cm-2 的條件下工作長達(dá) 6300 小時。Zn||Ti 不對稱電池表明添加劑在鋅沉積/剝離方面的高效性；Zn||V2O5 電池進(jìn)一步評估了添加劑 SH 的實用性，快速的離子遷移率、出色的倍率性能、良好的循環(huán)穩(wěn)定性和低溫穩(wěn)定性為該策略提供了新的參數(shù)。作為一種無處不在的天然高分子多糖，SH 是一種廉價且易于使用的添加劑，可顯著提高水性 Zn 離子電池的性能。 

原文鏈接：

Multiphilic-Zn Group "Adhesion" Strategy toward Highly Stable and Reversible Zinc Anodes

Ma, Y.; Ma, Q.; Liu, Y.; Tan, Y.; Zhang, Y.; Han, N.; Bao, S.; Song, J.; Xu, M., Energy Storage Materials 2023, 103032. DOI https://doi.org/10.1016/j.ensm.2023.103032.

通訊作者：

徐茂文教授簡介：西南大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師。目前研究興趣主要集中在鈉離子電池、室溫鈉硫電池、水系鋅離子電池和全固態(tài)電池等方面，取得了一系列研究成果,在Nat. Commun、Adv. Mater. 、Angew、 Adv. Funct. Mater.等國際刊物上發(fā)表SCI論文200多篇，引用超過1.2余萬次，H因子大于60。獲得授權(quán)發(fā)明專利20余項。主持國家自然基金面上項目和重慶市重點項目等課題10余項，擔(dān)任Material report:energy編委，為Nano Materials Science 等期刊承擔(dān)儲能?？妥庉?獲得2021年重慶市自然基金二等獎（1/5）